1.2 国内外研究现状
不同成因(指母源性质,或形成环境,或热演化成熟度不同)的油气,其地球化学参数或指标存在一定差异,人们根据这种差异可以确定油气成因,进行油源对比,为油气勘探服务。对于成因单一的油气,其地球化学指标具有相对一致性,且可相互印证,如姥鲛烷与植烷比值、伽马蜡烷指数等。然而,地下油气藏中的油气是盆地成烃成藏作用的综合产物,它往往由不同母质来源、或形成于不同沉积环境,或处于不同热演化阶段的多套源岩所产生的油气混合而成(此类油气称作混源油)。有关油气混源现象,国内外均有相关报道,如:我国东部断陷盆地和西部叠合盆地(Li Maowen,1995,1999,2000;Pang Xiongqi,2003),哥伦比亚Central Llanos盆地(Dzou, 1999)、苏格兰Brora地区(Peters, 1999)、英国Inner Moray Firth(Peters,1989),等。正是因此,在油气地球化学研究中,尤其是在原油的成因分类和油源对比中,常常会出现不同地球化学参数或指标互相矛盾的现象,这些都给油源对比带来一定困难。
侯读杰(2000)将油气混源现象按照其来源分为多期次混源或单期次混源,按照类别将其分为油油混源、油气混源和气气混源。其中,油油混源又可进一步分为:① 降解原油和正常原油的混合;② 未熟原油与成熟原油的混合;③ 不同层系生油岩或不同地区相同层系生油岩形成原油的混合。本研究仅涉正构烷烃序列完整的非生物降解原油以不同成熟度、或不同层系的混合,对生物降解严重的原油,以及天然气混合有待进一步研究。常象春等(2007)按照形成条件分为4种不同的混合类型:不同有机相原油的混合、生物降解原油与正常原油的混合、未熟-低熟原油与成熟原油的混合、高成熟天然气与原油的混合。
对混源油的研究包括混源油的判识和定量确定油源贡献比例两个方面内容。
对油气混源现象的判识可以直接从原油着手,也可以间接地从储层包裹体或油砂等载体入手(王培荣,2002),一般根据原油稳定碳同位素值和特殊生物标志化合物来判识。有学者研究认为,通过生物标志化合物指纹对比,以及它们的绝对定量,可以有效判别油气混源现象(Bissada,1996;Moldowan,2004)。Dzou等(1999)和Peters等(1999)利用一些特殊的生物标志化合物,如奥利烷、25-降藿烷、β-胡萝卜烷、24-或27-降胆甾烷等组成特征,确定哥伦比亚Central Llanos盆地一些原油为生物降解原油与正常原油的混合原油,苏格兰Brora地区原油为湖相源岩生成的原油和海相源岩生成原油的混合原油。国内学者应用其他一些生物标志化合物组成特征或比值变化规律对油气混源现象进行判识,如C19-三环萜烷、C24-四环萜烷、C30重排藿烷、C27-C29甾烷、伽马蜡烷(梁宏斌,2004;张敏,2004);伽马蜡烷/C31升藿烷(S+R)、4-甲基甾烷/C29规则甾烷、三芳甾烷/三芳甲藻甾烷(王培荣,2004)。另外,油藏储层包裹体中生物标志物特征也可以判识油气的混源现象(George,2004;Ahmed,2004)。
有学者根据成因单一的油气的“轻中重”烃分段成熟度应该“大体一致”原理判识是否存在油气混源现象。王培荣等(2002)通过原油的“轻中重”烃类化合物全面剖析,认为一般原油的“轻中重”三段烃类化合物所反映的原油成熟度应该相近。当它们出现明显差异时,不能随意对分析结果取舍,这可能就是混源油引起的结果。此时,应对原油、源岩的地质、地球化学等多方面进行分析,以求得矛盾的统一。作者通过莺歌海、江汉、塔里木盆地和珠江口珠三坳陷4个混源油的实例说明了这点。
储层沥青砂连续抽提法也是判识油气混源现象有效方法之一。油砂连续抽提实验基于这样一个假设:早期注入到储层的油气组分,优先吸附在矿物的表面,束缚在矿物表面的油气组分(束缚态组分)较储层孔隙中的油气组分(自由组态分)具有更多的早期注入原油的地球化学特征(潘长春,1997)。因此,对油砂进行连续抽提,可以得到一系列不同富集状态的油气组分,剖析这些组分特征,可以有效地判识油气藏充注过程中的混源现象。谈玉明等(2003)对白音查干凹陷达尔其油田的油砂进行连续抽提后发现,孔隙中自由态油气组分具有更多的未熟油气特征,而束缚态油气组分则具有成熟油特征,由此表明,该地区的油气具有混源现象,即早期注入成熟油气,晚期注入低熟油气。
常象春等(2007)将混源油的油源贡献比例定量研究归纳为特殊化合物绝对浓度定量法、生物标志化合物参数法、碳同位素法和拟合图版法4种。其中,特殊化合物绝对浓度定量法、生物标志化合物参数法和拟合图版法都与生物标志化合物有关,可以归为一类。因此,混源油的油源贡献比例定量研究方法分为2类,即全油稳定碳同位素法和生物标志化合物法(王培荣,2002)。Peters等早在1989年根据碳同位素组成的差异,首次成功地计算了英国Inner Moray Firth中侏罗统和泥盆系两套烃源岩对原油的大致贡献比例(40:60)。我国学者也应用该方法定量计算了吐哈盆地(李巧梅,2000)、准噶尔盆地彩南油田(陈建平,2004)等不同地区混源油的混合比例。
生物标志化合物法,归纳起来大致有3种:
一是运用直接定量法,测定原油中某一个或几个化合物的绝对含量,以求解混源油的混合比例。如,加拿大Williston盆地中Bakken 组和 Lodgepole 组对某些混合原油的贡献(Jiang,2002),冀中坳陷苏桥-文安地区混源油定量识别(梁宏斌,2004;张敏,2004)等,都是通过该方法计算得出。郑亚斌等(2007)在绝对定量基础上,通过伽马蜡烷含量/C30藿烷与藿烷/甾烷交会图,重排单芳甾/C27βS单芳甾烷比值和芳香甾烷绝对含量交会图等方法,计算了牛庄-八面河地区原油的混合比例。
二是通过典型的端元油配比一系列混合原油,再对这些混合油系统解剖,与端元油的生物标志化合物组成和地球化学指标对比,从而得到混合原油中各端元油的比例,再应用到实际混源油中。人工配比实验可以较好地计算出混合油中每个油源的相对贡献(Bissada,1996)。王文军等(1999)、李素梅等(2000)、庞雄奇等(2004)先后对未熟油与成熟油的混合,从实验和地质-地球化学等方面开展了详细地研究,得出混源油的理论计算图版,并在苏北盆地和渤海湾盆地得到应用。杜宏宇等(2006)针对吐哈盆地台北凹陷西部原油生物标志化合物组成具“多样性”特点,推断该区原油存在混源现象,并通过混合实验推测原油中多数以煤系源岩贡献为主,少数原油中煤系源岩、湖相源岩贡献相当,典型湖相原油极少。谈玉明等(2003)和靳广兴等(2005)先后对二连盆地达尔其油田烃源岩和原油的地球化学特征进行了详细研究,发现存在一系列成熟度高低不同的原油,即以达2井为代表的成熟稀油和以达12井为代表的未熟稠油以及两者不同比例混合的混源油(如达14井原油)。并用原油混合试验和油砂连续抽提试验证实了这种推测,大致估算达14井原油的混合比例(达2井成熟稀油贡献率大于68.7%)。同样,张水昌等(2004)应用人工混合原油中C30-甲基甾烷和杜松烷含量的变化大致计算了中国珠江口盆地东部珠三凹陷部分原油中第三系文昌组海相源岩和恩平组煤系源岩的贡献。张敏等(2007)最近在配比实验基础上,提出了利用C28规则甾烷/(C27+C28+C29) 规则甾烷和伽马蜡烷/C31藿烷的图版作为塔里木盆地海相混源油定量识别模式,成功地研究了塔里木盆地原油的混合程度,即80%~90%源于中上奥陶系的烃源岩的原油。张振英等(2005)根据原油的生物标志物和碳同位素等特征,按照物质平衡法原理,利用配比实验研究了两类端元油(煤系油和湖相油)的αααRC27百分含量在混合原油中的变化规律,建立了混源原油混合比例数学模型,计算了吐哈盆地台北凹陷西部弧形构造带两种原油的混合比例。
三是在混合原油配比实验基础上,根据化学浓度计算基本原理,应用数学方法推导出混合原油油源定量计算的理论模型,再根据这些理论模型求解实际混源油的油源贡献比例。陈建平等(2003)对准噶尔盆地彩南油田的油气混源作用进行过系统研究,作者综合运用人工混合模拟实验和全油碳同位素值、生物标志物绝对定量等方法,确定了准噶尔盆地彩南油田原油属于侏罗系、三叠系和二叠系的混合原油,并用图解法确定了各类原油的贡献。在此研究基础上,应用数学方法推导,得出二元混源油的地球化学参数与混入比例呈双曲线关系,三元混源油的地球化学参数与混入比例呈双曲面关系(2007)。
然而,对原油分析的流程复杂,中间环节多,生物标志化合物含量低,要对其中某一个化合物准确定量较困难,误差较大,而且一般实验室很难达到要求。利用端元配比实验,要想得到较为准确的混合比例,必需配比一系列混合原油进行试验,这样需要花费较大的人力和财力。尽管如此,也只能配比数量有限的混合比例,得到大致的比例值,其精确度不会太高。数学方程求解,同样是建立在对生物标志化合物的绝对定量基础上的,即用生物标志化合物的比值(参数或指标)经数学推导得出的求解方程。尽管它具有其他方法所没有的优点(经济、方便、准确性好),但都是双曲线或双曲面,或更复杂的多元方程组,其求解过程显然比灰色关联法要复杂得多。
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