拍摄分子电影

刘圣广

上海交通大学物理与天文系

研究员

1　概要描述与关键技术

物质世界最本质的过程发生在原子层次，其对应的时间和空间特征尺度分别为百飞秒和埃量级。对物质微观结构进行原子尺度的四维超高时空分辨的研究，是理解和操控物理、化学、生物基本动力学过程的关键。实现对基本结构演变的直接观测，如晶格相变、化学键的形成和断裂等，一直是诸如纳米科学、物理、化学和生物等学科的研究者长久以来的梦想。随着电子储存环X射线源和超高分辨消球差电子显微镜及无透镜衍射成像技术的发展，对超小空间的观测已经达到了原子尺度（埃量级）。同时，基于超快激光的泵浦探测技术也已经使得超快过程和分子动力学等的研究进入了皮秒的时间尺度。但是，对原子尺度物质结构动力学的理解，要求同时具有超高空间和超高时间分辨能力的新技术、新工具。超快电子衍射成像技术，有望实现物质空间上埃量级的结构变化，能够在皮秒时间尺度上一帧帧定格，拍摄成“分子电影”。

图1　超快电子衍射成像技术示意图

超快电子衍射成像技术（见图1），是将目前提供最高空间分辨的电子衍射成像技术和最高时间分辨的泵浦探测技术相融合，技术原理描述如下：用激光泵浦样品，诱导超快的动力学过程发生；高品质电子束做探针，穿过样品，在探测器上形成衍射图像，通过分析，得到样品的瞬间结构及其形态；通过调节泵浦激光和电子束探针之间的时间间隔， 就能够获得一帧帧的“分子电影”。

1.1　超快高亮度电子束团

超快电子衍射成像技术中，高亮度电子束是探针，对电子探针的主要要求是单束团电荷量和脉冲宽度。采用光阴极微波电子源技术，用小于40 fs的激光脉冲驱动光阴极，产生光电子，同时将束团内电子数控制在104个以下，束团时间可以短于50 fs，通过多发累积得到电子衍射图样；要实现单发衍射，获得足够清晰的衍射图样，束团内电子个数需要大于105个，通过较高能量的超短激光脉冲驱动光阴极，获得大于105个电子的短于100 fs电子束团。

1.2　超短宽谱泵浦激光

图2　覆盖深紫外（DUV）至中红外（MIR）波段的超快泵浦光源示意图

激光泵浦样品，诱导样品的动力学过程发生。不同样品、不同的动力学过程需要不同波段的泵浦激光。为实现覆盖深紫外（DUV）至中红外（MIR）波段的超快泵浦光源（见图2），将采用两套飞秒OPA系统，分别由800 nm飞秒激光（钛宝石激光）和400 nm飞秒激光（钛宝石激光的倍频）泵浦，先获得可调谐的近红外（0.6 ～ 2 μ m）和中红外（2 ～ 4 μm）飞秒激光脉冲，再结合独创的高效率宽带倍频（SHG）和混频（SFG）技术，产生覆盖深紫外（DUV）至中红外（MIR）波段的超快泵浦光源。

1.3　探测及成像技术

探测及成像可以采用一种以高阻抗硅为基底的位置敏感电离化探测器。它由带有积分开关的像素阵列探测器组成，像素间被势垒隔开，高偏压加在探测器入射窗口的连接处使设备处于待机状态。当电子被吸收产生的电荷漂移到设备的出口一侧，储存在电容器中，这种电容器几乎占据了大部分的像素空间。开关在某相位打开（数据累计），然后关闭（数据被读出），电荷流向CPU。在2 MeV能量区，探测器非常高效，具有100%的填充因子、低噪、微秒读出速度、单光子响应（信噪比>40），而且动态范围高于每帧每像素1 000电子。发展“位置敏感衍射成像”技术。通过超快实验中记录的一系列相互耦合、交叉的电子衍射图样，利用在线的快速傅里叶变换方法，在衍射数据中重新找回“丢失”的相位信息。这种技术将有希望从一系列衍射实验数据中迅速提取出局部的结构信息，特别适用于超快电子衍射。

2　应用意义与前景

在未来5 ～ 10年内，利用超快电子衍射成像技术，人们可以深入到原子分子的微观世界去实时观察，拍摄“分子电影”，进而控制单分子行为。超快电子衍射成像技术是理解和操控物理、化学、生物基本动力学过程的关键，具有广泛的应用前景。它极大地拓展了人类认识世界的视野，让人类拥有前所未有的超高时空分辨能力，去观察物质世界的内部机制（如转运、反应、场、激发、运动等），并试图回答诸如“催化活性中心在光合过程中是如何变化的？”“在高温超导材料中电子是怎样关联的？”等重大、基础科学问题。