新型纳米线激光器腔结构

一维纳米线激光器因其小巧的外形促进了光子应用的发展，如纳米级光学路由、纳米光电调制器和单细胞探针。通过自下而上或自上而下的制备方法已经进行了一系列替代腔结构的探索，其中之一为改进的垂直ZnO阵列。通过控制纳米线的生长条件，ZnO纳米线主干上可以生长出树枝状ZnO纳米线。逐渐提高泵浦阈值，这些线性、周期间隔的ZnO纳米线阵列表现出与平面阵列类似的ASE，可以认为已形成单个良好端面的法布里－珀罗腔。

纳米线的物理操纵提供了一种制备任意几何形状腔体的方法，可以提升腔体性能，如环形腔纳米激光器。环形谐振器通常由已生长的纳米线弯曲成连续环而形成。重叠的纳米线部分可以充分耦合，使得光在环路上实现再循环，系统中的光学反馈增加，从而降低激光阈值。纳米线环形谐振器的第一个例子为GaN纳米线，其两端相连构成一个环路。如果在自发辐射谱和激射谱中可以观察到稳定的腔模式，则证明环形谐振腔已形成。在这种情况下，当纳米线环形谐振腔被解耦成线性谐振腔时，谐振腔的Q值下降40%（即环形谐振腔具有比其对应线性谐振腔更大的Q值）。虽然环形谐振器近年已得到显著改善，但是机械不稳性成为限制该腔应用的一个主要原因。最新的报告显示，可以通过使用两端接合的短的聚苯乙烯纳米线段来提高环形谐振腔器的机械稳定性。虽然接头处略微提高了激射阈值，但强的机械稳定性拓宽了应用范围，甚至可以在液体介质中使用。

改变腔的几何形状可以改善纳米线激光器的性能。单模激光在传感、光通信、光谱和干涉测量中具有潜在应用价值。在纳米线中实现单模激射最简单的方法是通过减小其长度来拓展光谱范围，使得发光谱中仅存在一个纵模。然而，由于较短的谐振腔长度减小了往返的增益，导致激光阈值较高。解决此问题的一个替代方法依赖于解理耦合腔的形成［31］。在确定的点切割纳米线上，通过调整空气间隙的损耗来抑制多模的产生，最终实现单个激光模式。一个成功的器件制造取决于间隙位置以及每个腔尺寸的精确计算，以此来调制所有纵模的激射阈值。这项工艺已经在由聚焦离子束切割的GaN纳米线中得到证明，如图5.10所示。这项研究表明，在几何形状一定的情况下，通过增加单根纳米线的增益可以降低激光器的阈值，进而改善发光质量。实现单模激射的另一个方法是将纳米线弯曲成“环形镜”，实现高反射率和短腔长。在包含0个、1个或2个环形镜的弯曲CdSe纳米线中可实现单模激射，且激光阈值减小两倍。由于纳米线的性质取决于激光器反射镜的尺寸和几何形状，因此激光的阈值和模式是可调谐的。

图5.10 解理耦合腔纳米线激光器［31］

将纳米线组合到分层光子结构中和将其集成到微谐振腔中构成混合光子器件，对于探索前沿光学现象很有意义。第一项研究为将CdS纳米线耦合到谐振微腔。通过有限时域差分法设计微腔结构来证明，在线性或是跑道式微腔中都有可能实现激射。另一种工艺是利用自下而上方法合成专门用于生长有序纳米线阵列的光子晶体。纳米线由GaAs－InGaAs－GaAs轴向异质结构构成，InGaAs部分作为增益介质。将纳米线与分层或其他光子结构相结合的进展展示了其与光子结构集成的灵活性。进一步地，GaN纳米线与微腔集成，可降低室温激元激光器的阈值。该方法避免了GaN纳米线的内部极化场，而内部极化场有可能通过量子限制斯塔克效应来降低激光器的量子效率。这些研究强调了怎样将纳米线与传统的光子结构结合来共同探索光子现象，以及纳米线器件的优异光学性能。

1.表面等离激元激光器

半导体纳米线激光器的微型化受衍射极限的限制，该衍射极限约为介质中光波长的一半。通常，减小纳米线的直径将导致较差的光学限制和小的模式增益，难以实现光子激射。然而，纳米线可以被用于新型等离子体激元（SPPs）激光器的平台。金属表面的电子集体震荡产生的SPP波具有比相同能量的光更短的波长，允许激光腔存储和传导远低于光学衍射极限的光能。制备等离激元激光器最主要的挑战是克服金属的固有损耗，这些损耗阻碍光能在腔中被放大。2007年首次在理论上研究的银包裹的纳米线激光器可以产生SPP激光，且能减小激光器的尺寸［32］。该研究表明，存在纳米线光学增益超过金属损耗的波长区域—通过电子的散射和金属的热化实现光能吸收和损耗的过程—实现总的正增益。为了进一步降低损耗，可以在金属和增益介质之间放置一个介质层，以形成新型混合等离子体谐振腔。此结构允许大部分光能被存储在间隙层而不是金属中，从而降低了金属损耗。

早期的理论工作预测电介质－金属混合结构可以成为一个成功的激光平台。最早的研究基于银衬底上水平放置的CdS纳米线的等离激元激射，纳米线和衬底之间的纳米级MgF2薄膜提供了强的光学限制，使得线与金属相隔并提供横向的混合腔，如图5.11所示［33］。在光泵浦条件下，可以观察到激光的特征。将银衬底换成石英衬底同样可以容易地观察到光子的激射，可以同混合结构进行直接的性能比较。虽然由于相似的腔结构导致两种类型的激射具有相似的阈值，但是它们的直径依赖性存在着很大的差异。随着纳米线直径的减小，受光学限制，光子激光在150nm附近消失，而等离子体激光直到52nm仍可存在。此外，由于等离子体是严格纵向的，而光子模式则有明显的横向极化，因此辐射偏振的测试也证实了等离子模式的存在。此外，在过去的几年里，关于类似的单晶银衬底上GaN纳米线和工作在接近SPP共振频率的ZnO纳米线的研究一直在进行，未来有关低阈值和超快激光器的研究将产生更多有趣的结果。

横向混合腔的缺点之一是不能够分离等离子体分量和光子分量的贡献。一个独特的腔结构设计方案可以用来解决这个问题：弯曲的CdSe纳米线耦合到弯曲的银纳米线侧面的一个小点上［34］。这样的安排产生了纵向混合腔，CdSe纳米线被泵浦光激发，随后与银纳米线波导产生SPP波。在激发腔的CdSe部分，从银纳米线端面可以观察到光输出，这表明产生了有效的光子－等离子体耦合。通过测量银纳米线的输出，可以观察到很强的偏振依赖性，这表明了SPP波的电磁性质。其中一个有趣的特征是很强的局域化、相干的SPP源可以被“传递”到另外一个点。虽然在减小金属损耗和提高总体增益效率上仍然存在很大的挑战，但是SPP纳米线激光器仍然有着显著的优势。

2.电激发纳米线激光器

图5.11 表面等离激元促使激光器进一步微型化［33，34］

目前为止讨论的纳米线激光器都是被另外一个强度高几个数量级的激光器激发。虽然此方法适合新的增益介质和腔结构的基础研究和开发，但不适用于大多数纳米线激光器的应用，特别是在片上集成光子学领域。因此，电泵浦的载流子激发是更为理想的方法。半导体纳米线激光器的最终目的是通过将电子和空穴注入电介质－金属复合纳米线结构来实现可靠的激射。实现电泵浦纳米线激光器的主要挑战是在不降低腔质量的情况下将电极集成到不可能激射的点。和等离子体激光器类似，电泵浦腔中的主要损耗仍是金属损耗。如何克服这个缺点一直是人们优先考虑的问题，并寻求了多种不同的方法。

光刻、自上而下技术是目前用来制备电注入纳米线激光器最可行的办法。第一个电泵浦纳米线激光器结构为水平放置在Si（p2＋）衬底上的CdS纳米线，外表依次涂覆一层Al2O3绝缘层和钛－金注入层。近十年后一个新的有前途的器件结构被提出，即使用自上而下的制备工艺而实现的半导体核－金属壳结构。广泛的理论建模和实验工作还表明半导体－金属核－壳结构可以促进激光增益的产生，适合电注入。一个电注入的实例是将金属有机化学气相沉淀生长的晶片刻蚀成n－InP／InGaAs／p－InP微柱来提供增益介质和光学微腔，p－InGaAsP衬底和Ag－SiN导体－绝缘层提供电注入，如图5.12所示。初始器件表现出良好的激光特性，但是其性能明显受热效应的抑制。目前通过改善器件的结构和热管理逐渐克服了这种障碍［35］。最新一代器件在直流偏置下的激射阈值为1.2mA，可在两倍阈值电流下运转。这是第一个为人所熟知的在近纳米尺度腔体中实现激射的证明。后续研究还表明，有可能实现激光器波长和发射偏振的可控［36］。类似的圆柱形腔也实现了电泵浦，且输出方位偏振的光，对于颗粒捕获和高分辨率成像至关重要。在器件制备过程中通过调整腔的直径，可以实现激射波长从1.37μm到1.53μm的控制。

图5.12 电泵浦纳米线的制备和表征［35，36］

电泵浦的另外一种方法依赖于直接生长在导体衬底上的纳米线阵列，然后通过合成引入第二个电极。目前已发现了AlGaN纳米线阵列的电泵浦随机激射。通过利用AlGaN－GaN异质结构中光的安德森局域化，在无光刻纳米线阵列中实现了紫外光谱区域的随机激射。纳米线阵列使用分子束外延技术制备，AlGaN有源层夹在p型和n型掺杂的AlGaN盖层之间。在6K到100K的温度下可成功观察到连续激射，激射阈值为12A·cm－2，在高于阈值电流6倍时能够稳定运转。同时在不同区域还可观察到从319nm到335nm的发射波长可调性，这主要归因于增益腔的性质。利用量子限制效应还可以进一步实现宽波长调谐。AlGaN增益介质可被制备成纳米颗粒，在262.1nm处实现激射，在77K的温度下具有相当的激射阈值。