周辨明在上海圣约翰大学与北京清华学校执教期间都是教授英语课程，在哈佛大学就读时却改修数学专业。留美归国后，周辨明又对语言学产生了持续而浓厚的兴趣，后来还在汉堡大学获得了语言学专业的哲学博士学位。
周辨明是民国时期国语运动尤其是国语罗马字运动的主将之一。早在1922年，他就在《国语月刊》第1卷第10期上发表了《中华国语音母和注声的刍议》一文，主张用国际音标来标注音母，另用I、II、III、X来标注平、上、去、入四种声调。1923年，他撰写了《中华国语音声字制》一文，先是发表在《国语月刊》第1卷第12期上，后又由厦门大学语言科学系刊印单行本。他在文中提出了一种采用拼音字兼有形义字的文字改革方案，主张使用罗马字拼音，令人一看即知字音、字声，还可就体取义。
1936年，周辨明在《厦大周刊》第15卷第28期上发表了《拉丁化呢？国语罗马字？》一文。他在文中通过对拉丁化与国语罗马字学者的观点进行对比，论述了他主张采用国语罗马字的理由。同年，厦门大学语言学系又将该文刊印成册。1937年，他在《语文》第1卷第3、第6期上分别发表了《携手一同走上拼音文字的大路—从汉字的不能彻底通俗化说到调解国语罗马字和拉丁化的办法》与《拼音路上的里程石》。同年，他还在华南区第一届大学学生夏令会演讲《新文字问题》，经朱兆祥笔记，发表在《厦大校刊》第1卷第8期上。1939年，他又在《教务杂志》（The Chinese Recorder）第70卷上发表了英文文章“Progress in Romanization：Q.R.1937-38”（中译为《国语罗马字的进展：Q.R.1937-38》）。
除了在报纸杂志上发表相关文章，周辨明还编撰了多种国语罗马字工具书、教材等。1930年，他编有英文小册子A Phonogram in Chinese with a Guoryu Romanisation System（中译为《国语罗马字表音符号》）。1934年，他编有《前驱国语罗马字读本》与《前驱国语罗马字标准国语教本》，均署名“前驱国语社”。1937年，他编有《国音字汇及电码书（半周钥笔索引法编排）》与《国语罗马字基本字汇》（内附《标准语罗马字词汇初稿》）。1939年，他与黄典诚合编了《国语罗马字新读本》与《在迈进中的中国罗马字：Q.R.1937-38》。1945年，他编撰了《国语罗马字新读本：Q.R.1937—1945》与《八年抗战中国语文国际化的进展：Q.R.1937—1945》。1947年，他编有《Q.R.步上了最后的一阶段》。1948年，他编有《中华民国宪法穿上国际的服装—及其他》。旅居新加坡之后，他还编撰了《字母记调法大全》、《海南话记调标音罗马化》、《古音罗马字记调拼音》等。
因其在国语运动中的突出表现，周辨明先于1923年与钱玄同、黎锦熙、赵元任、林语堂、汪怡、叶谷虚、易作霖、朱文熊、张远萌等人被指定为罗马字拼音研究委员会委员，后又于1925年被吸收加入了刘复（字半农）倡议成立的“数人会”。[35]1945年，他与黎锦熙、林语堂、赵元任、魏建功、汪怡等著名语言学家一同被国民政府教育部聘为新成立的国语推行委员会方音注音符号修订委员会委员。[36]此外，国民政府教育部在1947年7月10—12日在南京召开召开了远东区基本教育研究会的准备会，周辨明受邀参加，并提交了一份提案，建议采用国语罗马化拼音，以迅速解决中国的文盲问题。[37]
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